近日，深圳大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院何傳新教授課題組在Angew. Chem. Int. Ed.（影響因子16.6，中科院JCR 1區(qū)，Top期刊）上發(fā)表了題為《Efficient Neutral H2O2Electrosynthesis from Favorable Reaction Microenvironments via Porous Carbon Carrier Engineering》的研究論文。該團(tuán)隊(duì)景鈴胭博士后與王文宜碩士為共同第一作者，何傳新教授為通訊作者，深圳大學(xué)為唯一通訊作者單位。
過氧化氫（H2O2）是一種環(huán)保的氧化劑和有潛力的能量載體，廣泛應(yīng)用于多個(gè)領(lǐng)域。然而，其工業(yè)生產(chǎn)主要依賴于蒽醌工藝，這不僅需要龐大的基礎(chǔ)設(shè)施，還存在濃縮H2O2的存儲(chǔ)和運(yùn)輸風(fēng)險(xiǎn)。電化學(xué)兩電子氧還原反應(yīng)（2e-ORR）提供了一種簡單且安全的H2O2分散式生產(chǎn)方法。盡管2e-ORR可在pH = 0-14的電解液中進(jìn)行，但在中性條件下生產(chǎn)H2O2最具實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。然而，中性條件下的低電離度和高歐姆損耗導(dǎo)致反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，這為開發(fā)高效的2e-ORR電催化劑帶來了挑戰(zhàn)。
在本工作中，何傳新教授團(tuán)隊(duì)采用優(yōu)化的介孔碳載體來負(fù)載Pd納米顆粒（Pd/MCS），實(shí)現(xiàn)了高達(dá)95%的H2O2選擇性，并在流動(dòng)池設(shè)備中H2O2產(chǎn)率達(dá)到15.77 mol gcatalyst-1h-1。有限元模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，介孔碳載體促進(jìn)了O2富集和局部pH值的升高，為中性條件下的2e-ORR創(chuàng)造了有利的反應(yīng)微環(huán)境。理論計(jì)算和表征結(jié)果表明，Pd納米粒子與碳載體之間的相互作用優(yōu)化了碳邊緣對*OOH中間體的吸附能，確保了催化反應(yīng)沿著高活性和高選擇性的兩電子途徑進(jìn)行。該工作為中性H2O2溶液的高效電合成催化劑提供了新的見解，強(qiáng)調(diào)了載體工程在構(gòu)建有利的微環(huán)境和協(xié)同活性位點(diǎn)方面的作用。
該研究成果得到深圳市科技計(jì)劃項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金等項(xiàng)目資金支持。
